Estudio comparativo de catalizadores Ru/yAl_2O_3 y Fe-Co-Al_2O_3 para la descomposición de amoníaco

Teresita Graciela Marzialetti.

2001.

95 págs. : ilustraciones ; 30 cm.

Director de tesis: Carlos Gigola.

"Tesis de Magíster en Ingeniería Química".

Tesis(magíster)--Universidad Nacional del Sur, Departamento de Ingeniería Química, 2002.

Resumen: En este trabajo de tesis se efectuó un estudio comparativo de la actividad de catalizadores Ru/gama-Al2 O3 y Fe-Co-Al_2O_3 para la reacción de descomposición de amoníaco, a presión atmosférica, en el rango de temperatura 350 - 500°C. El capítulo 1 se refiere a la revisión bibliográfica sobre dicha reacción y también sobre la reacción de síntesis como marco de referencia. Las propiedades termodinámicas de la reacción de descomposición de amoníaco, el calor de reacción y la constante de equilibrio, fueron analizadas en el capítulo 2, en el rango de temperaturas de operación; 250 - 500°C. Los catalizadores estudiados se organizaron en dos grupos; los catalizadores de rutenio soportado y el catalizador industrial Fe-Co-Al2 O3, claramente descriptos en el capítulo 3. Los catalizadores de rutenio están diferenciados en dos series: La serie A integrada por los catalizadores preparados durante este trabajo de tesis; y la serie B, formada por catalizadores de rutenio disponibles en el laboratorio. Ambas series difieren en el precursor utilizado. En el capítulo 4 se detalla la preparación de los catalizadores de Ru/gama-Al2_O_3 correspondientes a la serie A. Para esta serie se utilizó RuNO(NO3)3 como precursor y a alguno de ellos se les agregó potasio para evaluar el efecto promotor que resultó ser positivo para estas condiciones de operación. La serie B fue preparada con un compuesto clorado. En general, ambos catalizadores (Ru/Al_2O_3 y Fe-Co-Al_2O_3) fueron caracterizados utilizando técnicas tradicionales tales como espectroscopía y difracción de rayos X, reducción a temperatura programada, quimisorción estática de hidrógeno y absorción atómica. Estos estudios permitieron determinar las propiedades fisicoquímicas y las características estructurales de los catalizadores. Dichas técnicas son presentadas en el capítulo 5. Los resultados de la evaluación de la actividad de ambas series se reúnen en el capítulo 6. En los catalizadores de la serie A se tuvo en cuenta, fundamentalmente, el contenido metálico de las muestras y la forma de preparación en aquellas que contenían potasio. Las experiencias demuestran que el catalizador A-III, en cuya preparación se incluyó al potasio como promotor, tuvo la mayor actividad, reflejada en el TOF, y la mayor energía de activación. Estos resultados podrían incluir un cambio de mecanismo pero este tema queda pendiente para próximas investigaciones. En la serie B, la diferencia más importante radica en los soportes utilizados. El análisis de actividad demostró que el soporte más favorable para la reacción de descomposición de amoníaco es la alúmina. Además se investigó, bajo las condiciones de operación de laboratorio, el comportamiento del catalizador de Fe-Co-Al_2O_3 proveniente de la Planta industrial de Agua Pesada de Arroyito, en la provincia de Neuquén y que corresponde al capítulo 7. En este catalizador, primero se determinaron las condiciones óptimas de reducción para obtener buena actividad en las condiciones de operación en el laboratorio empleando una herramienta de la estadística moderna denominada "arreglos ortogonales de Taguchi". Luego se evaluó la actividad de muestras utilizadas en la planta y en estado fresco, CI-I y CI-III respectivamente. Esta tesis finaliza con el capítulo 8 que contiene las principales conclusiones y una mención a futuras investigaciones. CALIFICACION DEPARTAMENTO DE GRADUADOS Calificación de la defensa oral: Sobresaliente - 10 (diez) Fecha: 17/5/02

Incluye referencias bibliográficas.