Preparación, caracterización y actividad catalítica de catalizadores bimetálicos preparados a partir de compuestos organometálicos

Graciela P. Brizuela.

1989.

142 págs. : ilus. ; 27,5 cm.

Tesis--Universidad Nacional del Sur, 1989.

Resumen: El objetivo de la presente tesis fue la preparación y caracterización de catalizadores bimetálicos de Fe-Rh soportados sobre SiO2, TiO2 y MgO a partir de un compuesto carbonílico de estos metales. Es bien sabido que el Rh es un metal activo en la conversión de gas de síntesis (Co + H2) en compuestos oxigenados (1). La elección del método de preparación obedeció a que catalizadores de este metal preparados a partir de compuestos carbonílicos mostraron una selectividad hacia alcoholes mayor que la hallada con los convencionales (2). La utilización de Fe se debió a que varios investigadores observaron que éste modifica al Rh haciéndolo más selectivo hacia oxigenados (3). Se emplearon diferentes soportes porque existen indicios, de que el carácter ácido o básico de los mismos puede influenciar en la selectividad de la reacción (4). El compuesto carbonílico bimetálico seleccionado fue [Fe2Rh(CO)x]- [(C2H5)4N]+ (x=10 u 11). Si bien no tenía una estructura completamente determinada fue el que menos dificultades presentaba, en principio, para su obtención en relación a otros bimetálicos con estructuras conocidas. El reactivo de estos últimos fue el elegido. La preparación de [Fe2Rh(CO)x] [(C2H5)4N] exigió la síntesis de uno de los reactivos necesarios: [Fe(CO)4H]- [(C2H5)4N]+. Es así que el trabajo realizado consistió, primeramente, en la síntesis e identificación de los compuestos antes mencionados y en la preparación de los catalizadores. Luego se realizó su caracterización mediante ciclos de oxidación con Reducciones a Temperatura Programada y las técnicas de Espectroscopia Infrarroja, Espectrometría de Absorción Atómica, quimisorción de H2 y CO y Microscopía Electrónica de Transmisión. Finalmente se determinó la actividad catalítica en la reacción de gas de síntesis de estos catalizadores y de monometálicos y bimetálicos de Fe y de Rh convencionales (5). Los resultados obtendios para éstos fueron comparados con los de interés. En el capítulo 2 se hace una revisión de la literatura relacionada con el tema. En el capítulo 3 se describen los equipos, materiales y métodos utilizados en la síntesis de los compuestos carbonílicos y en la caracterización de los catalizadores. Por último, los resultados alcanzados, su discusión y las principales conclusiones se presentan en el capítulo 4.

Incluye referencias bibliográficas.